Das Verbundprojekt ResKin untersucht den quantitativen Zusammenhang zwischen der Reaktionskinetik von Transportprozessen auf der atomaren Skala und Porositäts- bzw. Permeabilitätsänderungen als Folge von Mineralauflösung. Insbesondere wird die Entwicklung eines von der Nano- bis zur Bohrkernskala aufskalierbaren reaktiven Transportmodells angestrebt, das für eine langfristige Nutzungs- und Sicherheitsanalyse von Reservoirgesteinen herangezogen werden kann. Im Fokus steht dabei die Speicherung von Gasen (z.B. H2) im Untergrund, wobei die Vorhersage von Porositäts- und Permeabilitätsänderungen in Reservoir- oder Deckschichtgesteinen ermöglicht werden soll.

Das Gesamtprojekt setzt sich aus insgesamt fünf Arbeitspaketen (AP) zusammen. Experimentelle Arbeiten im Zusammenhang mit Fluid-Gesteins-Wechselwirkungen auf der Bohrkernskala bilden den Schwerpunkt des AP2, welches durch das Karlsruher Institut für Technologie (KIT) repräsentiert wird. Als Probematerial für die Laborversuche dienen calcitzementierte Rotliegend-Sandsteine (Reservoirgesteine des Norddeutschen Beckens, vgl. Abb. 1) sowie Deckschichtgesteine. Ziel der Arbeiten am KIT ist es, Reaktionsraten für die Lösung des Calcitzements im Porenraum des Reservoirgesteins experimentell zu bestimmen. Das Calcit-System ist aufgrund umfangreicher Voruntersuchungen (z.B. Stabilitätsfelder) gut als Beispielsystem für die Laborexperimente geeignet. Außerdem stellt Calcit neben Feldspäten, Sulfiden und Sulfaten eines der wichtigsten Minerale in Reservoirgesteinen dar. Bereits im Hinblick auf die geologische CO2-Speicherung steht die Calcit-Lösung im Fokus vieler Arbeiten, jedoch lassen sich daraus keine Aussagen hinsichtlich der Skalierbarkeit der Reaktionskinetik ableiten, was Ziel des Gesamtprojektes ResKin ist.

Abbildung 1: Rotliegend-Sandstein (Gasspeichergestein) der Parchim-Formation des Norddeutschen Beckens. Die Beprobung der fluviatilen (A) und äolischen (B-J) Fazies erfolgt in Form von zylindrischen „Core Plugs“.

Die am KIT durchführbaren Hochdruck-Hochtemperatur-Experimente mit ein- oder mehrphasigen hochsalinaren Fluiden, die sich über einen Zeitraum von mehreren Tagen bis Wochen erstrecken, ermöglichen die Untersuchung von Lösungsprozessen im Porenraum der Sedimentgesteine unter Reservoirbedingungen (Temperaturen bis 200 °C, Drücke bis 200 bar). Die Reaktionskinetik advektiver Transportprozesse in Abhängigkeit von Druck, Temperatur, pH-Wert, Fluidzusammensetzung und Durchflussrate soll mithilfe einer Durchflussreaktoranlage (ICARE4) untersucht werden, während Reaktionsraten diffusiver Transportprozesse in einem Batch-Autoklaven ermittelt werden können.

Die Festlegung der Randbedingungen im Vorfeld der Versuche erfolgt auf Basis von Gleichgewichtskalkulationen (z.B. PhreeqC, GEMS). Durch mehrere Versuchsreihen mit systematischer Variation der Randbedingungen (u.a. Druck, Temperatur und Fluidchemismus) kann ihr Einfluss auf die ermittelten Reaktionsraten sowie auf die zeitliche Änderung von Porosität bzw. Permeabilität quantifiziert werden. Nach Abschluss der Experimente werden diese zudem durch numerische Modellierung (z.B. PhreeqC, PHT3D) simuliert. Die am KIT auf der Bohrkernskala beobachteten Reaktionsraten, Porositäts- bzw. Permeabilitätsänderungen sowie Änderungen der Mineral- und Fluidzusammensetzung werden schließlich ergänzend zu den Messungen der anderen Projektpartner (nm- und µm-Skala) für die Aufskalierung mechanistischer Reaktionsmodelle herangezogen.